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人工光合作用催化剂
2019-10-23 13:42   审核人:

能源危机与环境污染是人类可持续发展面临的主要挑战,开发可替代化石的新型可持续清洁能源已引起各国政府的广泛关注。氢能被认为是替代化石能源的最佳选择。在催化剂作用下,利用太阳能或由太阳能电池转化产生的电能将水分解为氢气和氧气,或将二氧化碳还原为有用燃料和化工原料,是人类解决能源危机与环境污染,实现可持续发展的理想选择。其中,高效廉价光电催化分解水与二氧化碳还原催化剂的开发是实现上述目标的关键。

本方向将围绕高效廉价人工光合作用催化剂的开发开展研究。包括分子基均相催化剂、以及非均相的纳米催化剂、石墨炔及改性石墨炔、MOF负载的催化剂与单原子催化剂等的设计合成与可控制备。探索催化剂结构、组成及光电催化水分解及二氧化碳还原的催化活性,结合量化计算等对其催化反应活性位和催化机理进行深入研究,开发高效光电催化水分解及二氧化碳还原催化剂。

在分子基均相催化剂研究方面,研究发现双核金属配合物光、电催化二氧化碳还原的催化活性远高于相应的单核金属配合物,并由此提出了双核金属协同催化的概念。通过对催化剂的结构、催化活性、催化反应过渡态的研究,结合量化计算,深入了解分子基均相催化剂的催化反应过程与催化反应机理,研究催化剂的分子结构与其催化活性之间的构效关系。通过结构设计与优化,提高分子基均相催化剂光电催化水分解及二氧化碳还原的催化活性,为高效光电催化水分解及二氧化碳还原催化剂的开发提供理论指导。

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图1:大环镍分子催化剂电催化分解水的催化反应过程与不同过渡态活化能

图2:双核钴(左)及双核镍(右)分子催化剂协同光、电催化二氧化碳还原

在非均相催化剂研究方面,研究了催化剂的形貌和组成对催化活性的影响,通过形貌和成分调控、构筑异质结结构、以及负载和掺杂等方法,提高催化剂的催化反应活性,结合量化计算和分子基均相催化剂的催化反应机理,推测非均相催化剂的反应活性位与反应动力学,深入了解非均相催化剂的结构和催化活性之间的构效关系。

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图3:(左)石墨炔负载的单原子Pt催化剂电催化制氢催化活性与商业Pt/C催化活性的比较;(右)通过构筑石墨炔-石墨相氮化碳异质结结构,提高了石墨相氮化碳的光生空穴传输速度和光电催化分解水制氢的效率。

代表性论文:

Coord. Chem. Rev., 2019, 378, 237;Coord. Chem. Rev., 2018, 377, 225;Coord. Chem. Rev., 2016, 313, 94;Angew. Chem. Int. Ed., 2019,10.1002/anie.201904578;Angew. Chem. Int. Ed., 2019,10.1002/anie.201904537;Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 16067;Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 9382;Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 738;Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 14295;Angew. Chem. Int. Ed., 2014, 53, 13042;J. Am. Chem. Soc., 2014, 136, 5359;Angew. Chem. Int. Ed., 2010, 49, 8148;Adv. Energy Mater., 2018, 8, 1702992;Adv. Sci., 2018, 1800949;Green Chem., 2018, 20, 798;Chem. Sci., 2018,9, 1375;ACS Catal.,2018, 8, 11815;ACS Catal., 2018, 8, 8659;ACS Catal., 2018, 8, 7612;ACS Catal., 2016, 6, 5062.

 

 

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