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多孔金属有机框架材料制备与应用
2017-06-13 09:32  

金属-有机框架材料(MOFs)是一类由金属或金属簇为节点,有机桥联配体为连接体,通过金属离子与有机配体之间的配位作用形成的具有周期性网络结构的一类多孔的固态分子材料。本方向将致力于开发结构稳定的MOF材料,并在分子水平上对MOFs孔结构进行修饰与调控,提升它们在能源气体分离与储藏方面的应用。同时将分子基光电催化分解水与二氧化碳还原催化剂与光敏剂引入MOF框架与空腔中,提高光敏剂和催化剂的反应活性与催化稳定性。例如,利用配体均苯并菲三酸(H3TTCA)和稀土离子La(III)组装,获得了具有高稳定性且自身具有光催化分解水性能的MOF。其耐热程度可达550度,同时在大部分有机溶剂及pH = 1-13的水溶液中表现出良好的化学稳定性。光催化实验表明:该MOF自身具有光催化分解水制氢和氧的能力(图1)。

 

1高稳定性MOF及其光催化分解水性能

利用MOF限域空间实现了光敏剂与多酸分子的有序组装,得到了以MOF平台组合分子光敏剂与分子簇催化剂的结构层次明确的复合催化材料(图2),实现了多种功能性分子基团在MOF中的均一排布,光催化产氢催化效率比均相分子基催化剂高13倍。机理研究证实了激发态光敏剂与多酸分子之间存在着多电子转移过程,原位生成的6电子还原态杂多蓝在光催化产氢过程中起到关键作用。

                                                 

2、催化剂与光敏剂在MOF框架中分子水平上的组装

代表性论文:

J. Am.Chem.Soc.,2015,137, 3197−3200;Angew.Chem. Int. Ed.,2015,54,11795−11799;Chem.Sci., 2016,7, 1070−1075;Chem.Commun., 2016,52, 10322−10337;Chem. Commun.,2014, 50,15807−15810.

 

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