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鲁统部教授团队介绍
2019-11-21 11:10   审核人:

一、团队介绍

鲁统部教授团队目前有成员11人,其中国家杰青1人(鲁统部),国家优青1人(张志明),天津市杰青2人(张敏、张志明),天津市特聘教授2人(钟地长、张志明),教授4人(鲁统部、张志明、张敏、钟地长),副研究员1人(陈旭东),讲师5人(张雯、卢秀利、郭颂、王红娟、李宇),团队研究助理1人(白雅丽)。实验室面积约1300平米,博士、硕士研究生60余人。

 

二、团队科研工作简介

鲁统部教授团队围绕先进能源催化材料,开展以下二个方面的研究:

研究方向一:人工光合作用催化剂

能源危机与环境污染是人类可持续发展面临的主要挑战,开发可替代化石的新型可持续清洁能源已引起各国政府的广泛关注。氢能被认为是替代化石能源的最佳选择。在催化剂作用下,利用太阳能或由太阳能电池转化产生的电能将水分解为氢气和氧气,或将二氧化碳还原为有用燃料和化工原料,是人类解决能源危机与环境污染,实现可持续发展的理想选择。其中,高效廉价光电催化分解水与二氧化碳还原催化剂的开发是实现上述目标的关键。

本方向将围绕高效廉价人工光合作用催化剂的开发开展研究。包括分子基均相催化剂、以及非均相的纳米催化剂、石墨炔及改性石墨炔、MOF负载的催化剂与单原子催化剂等的设计合成与可控制备。探索催化剂结构、组成及光电催化水分解及二氧化碳还原的催化活性,结合量化计算等对其催化反应活性位和催化机理进行深入研究,开发高效光电催化水分解及二氧化碳还原催化剂。

在分子基均相催化剂研究方面,研究发现双核金属配合物光、电催化二氧化碳还原的催化活性远高于相应的单核金属配合物,并由此提出了双核金属协同催化的概念。通过对催化剂的结构、催化活性、催化反应过渡态的研究,结合量化计算,深入了解分子基均相催化剂的催化反应过程与催化反应机理,研究催化剂的分子结构与其催化活性之间的构效关系。通过结构设计与优化,提高分子基均相催化剂光电催化水分解及二氧化碳还原的催化活性,为高效光电催化水分解及二氧化碳还原催化剂的开发提供理论指导。

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1:大环镍分子催化剂电催化分解水的催化反应过程与不同过渡态活化能

2:双核钴(左)及双核镍(右)分子催化剂协同光、电催化二氧化碳还原

在非均相催化剂研究方面,研究了催化剂的形貌和组成对催化活性的影响,通过形貌和成分调控、构筑异质结结构、以及负载和掺杂等方法,提高催化剂的催化反应活性,结合量化计算和分子基均相催化剂的催化反应机理,推测非均相催化剂的反应活性位与反应动力学,深入了解非均相催化剂的结构和催化活性之间的构效关系。

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3:(左)石墨炔负载的单原子Pt催化剂电催化制氢催化活性与商业Pt/C催化活性的比较;(右)通过构筑石墨炔-石墨相氮化碳异质结结构,提高了石墨相氮化碳的光生空穴传输速度和光电催化分解水制氢的效率。

代表性论文

Coord. Chem. Rev., 2019, 378, 237;Coord. Chem. Rev., 2018, 377, 225;Coord. Chem. Rev., 2016, 313, 94;Angew. Chem. Int. Ed., 2019,10.1002/anie.201904578;Angew. Chem. Int. Ed., 2019,10.1002/anie.201904537;Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 16067;Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 9382;Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 738;Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 14295;Angew. Chem. Int. Ed., 2014, 53, 13042;J. Am. Chem. Soc., 2014, 136, 5359;Angew. Chem. Int. Ed., 2010, 49, 8148;Adv. Energy Mater., 2018, 8, 1702992;Adv. Sci., 2018, 1800949;Green Chem., 2018, 20, 798;Chem. Sci., 2018,9, 1375;ACS Catal.,2018, 8, 11815;ACS Catal., 2018, 8, 8659;ACS Catal., 2018, 8, 7612;ACS Catal., 2016, 6, 5062.

 

研究方向二:多孔金属有机框架材料制备与应用

金属-有机框架材料(MOFs)是一类由金属或金属簇为节点,有机桥联配体为连接体,通过金属离子与有机配体之间的配位作用形成的具有周期性网络结构的一类多孔的固态分子材料。本方向将致力于开发结构稳定的MOFs材料,并在分子水平上对MOFs孔结构进行修饰与调控,提升它们在能源气体分离与储藏方面的应用。同时将分子基光电催化分解水与二氧化碳还原催化剂与光敏剂引入MOFs框架与空腔中,提高光敏剂和催化剂的反应活性与催化稳定性。例如,合成了一种超稳定的金属有机骨架材料(TJT-100),首次实现了从“乙炔/乙烯/乙烷”三组分混合气体中同时选择性吸附乙炔和乙烷而不吸附乙烯,经过一次分离过程即可获得高纯度的乙烯(> 99.997%),可以满足目前工业上生产聚乙烯的需求(乙烯纯度> 99.96%),从而大大降低了分离能耗,同时提高了分离效率(图1)。利用配体均苯并菲三酸(H3TTCA)和稀土离子La(III)组装,获得了具有高稳定性且自身具有光催化分解水性能的MOF。其耐热程度可达550度,同时在大部分有机溶剂及pH = 1-13的水溶液中表现出良好的化学稳定性。光催化实验表明:该MOF具有光催化分解水制氢和氧的能力(图1)。

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1(左)TJT-100从“乙炔/乙烯/乙烷”三组分混合气体中分离制备高纯度乙烯;(右)高稳定性MOF及其光催化分解水性能。

利用MOF限域空间实现了光敏剂与多酸分子的有序组装,得到了以MOF平台组合分子光敏剂与分子簇催化剂的结构层次明确的复合催化材料(图2),实现了多种功能性分子基团在MOF中的均一排布,光催化产氢催化效率比均相分子基催化剂高13倍。机理研究证实了激发态光敏剂与多酸分子之间存在着多电子转移过程,原位生成的6电子还原态杂多蓝在光催化产氢过程中起到关键作用。

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2:催化剂与光敏剂在MOF框架中分子水平上的组装

代表性论文:

Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57,16067J. Am.Chem. Soc., 2015, 137, 3197;Angew.Chem. Int. Ed., 2015, 54, 11795;Chem. Sci.,2016, 7, 1070;Chem.Commun., 2016, 52, 10322;Chem. Commun., 2014, 50, 15807.

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